近日，我?；瘜W(xué)與生物工程學(xué)院雷呈宏教授與美國太平洋西北國家實(shí)驗(yàn)室Dr.Dehong Hu高級研究員合作,，在高通量單分子熒光光譜電化學(xué)（High Throughput Single-Molecule Fluorescence Spectroelectrochemistry）研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。相關(guān)成果以High Throughput Mapping of Single Molecules’Redox Potentials on Electrode為題發(fā)表在國際著名期刊美國化學(xué)會出版的Analytical Chemistry上,。該刊是分析化學(xué)專業(yè)領(lǐng)域的頂級期刊,，讀者受眾多，影響廣泛（Top1區(qū)）,。該項(xiàng)研究是兩位合作者繼作為最早發(fā)展單通量單分子熒光光譜電化學(xué)的研究者之一十年后,，又明確提出高通量單分子熒光光譜電化學(xué)的理論構(gòu)想并取得實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的奠基性原創(chuàng)性論文。該項(xiàng)研究得到國家自然科學(xué)基金委地區(qū)基金項(xiàng)目,、廣西自然科學(xué)基金委重點(diǎn)項(xiàng)目,、廣西外國高端人才項(xiàng)目和桂林理工大學(xué)科研啟動資金等項(xiàng)目的資助。桂林理工大學(xué)為該項(xiàng)工作第一完成單位，雷呈宏教授為論文第一作者,，雷呈宏教授和Dr.Dehong Hu高級研究員為共同通訊作者,。

　　近年發(fā)展的超分辨熒光顯微技術(shù)，讓人們能夠更精確地窺探微觀世界,。這一開創(chuàng)性的技術(shù),，可把先前的光學(xué)顯微成像分辨率提高20倍甚至更高，將顯微成像真正帶入到“納米時代”,。而超分辨熒光顯微鏡對單分子熒光光譜研究的重要意義在于,，它不再受傳統(tǒng)的單分子熒光顯微鏡只能一個分子一個分子地（不具有同時性）對樣品進(jìn)行觀測的限制，而是可以同時觀測高通量的數(shù)百個單分子,，由此導(dǎo)致的大量數(shù)據(jù)獲得的快捷性和數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)學(xué)意義,，都發(fā)生了質(zhì)的飛躍。此外,，界面電子轉(zhuǎn)移和氧化還原反應(yīng)過程在許多化學(xué)和生物過程中起著非常重要的作用,，而電化學(xué)是研究界面電子轉(zhuǎn)移和氧化還原反應(yīng)過程的鑰匙。發(fā)展高通量單分子熒光光譜電化學(xué),，就是充分利用超分辨熒光顯微鏡的高通量單分子熒光動力學(xué)監(jiān)測能力,，結(jié)合傳統(tǒng)的電化學(xué)對分子氧化和還原電位的精準(zhǔn)控制，對電極界面發(fā)生的高通量的單分子氧化還原事件進(jìn)行全局性的監(jiān)測和分析,。雷呈宏教授課題組的研究工作同時發(fā)展了相應(yīng)的數(shù)據(jù)處理方法,，通過使用平時僅用于物理信號處理的互相關(guān)函數(shù)法，從含有熒光發(fā)生與淬滅隨機(jī)成分的單分子熒光強(qiáng)度-時間軌跡中提取電化學(xué)掃描驅(qū)動的真實(shí)氧化還原事件,，從而獲得了高通量的單個氧化還原分子精確的氧化和還原動力學(xué)數(shù)據(jù),，為全面精確地測量生物和化學(xué)界面的氧化還原狀態(tài)分布、為深入研究界面電子轉(zhuǎn)移過程動力學(xué)和氧化還原反應(yīng)機(jī)制開辟了新途徑,。

　　論文鏈接： https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.analchem.1c00984

超分辨熒光顯微鏡與電化學(xué)循環(huán)伏安結(jié)合示意圖和超分辨熒光顯微鏡與電化學(xué)工作池耦合裝置圖

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